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El 10 de octubre de 1830, María Cristina de Borbón, cuarta esposa de Fernando VII, le dio una hija, que llevó el nombre de Isabel y desplazó a su tío de la línea de sucesión. Ciertos grupos continuaron apoyando los derechos de Carlos al trono, al considerar ilegal la Pragmática, e intrigaron a favor de Carlos.
Carlos de Borbón-Dos Sicilias contrajo matrimonio civil en el ayuntamiento de Louveciennes el 11 de mayo de 1965, 5 y religioso al día siguiente en la Capilla Real de San Luis en Dreux con la princesa Ana de Orleans (n. 4 de diciembre de 1938).
Por vía paterna Carlos era nieto del príncipe Alfonso de Borbón-Dos Sicilias y su esposa, la princesa María Antonieta de Borbón-Dos Sicilias. Por parte materna era nieto de Luis Felipe, conde de París y su esposa, María Isabel de Orleans, infanta de España .
Tras su matrimonio, Carlos, que siempre contó con la más firme amistad y confianza de su cuñado el rey Alfonso XIII, continuó sirviendo en el Ejército, como miembro del Regimiento de Húsares de la Princesa, y residiendo, junto a su esposa, en un ala del Palacio Real de Madrid.
En 1816 contrajo matrimonio con la infanta portuguesa María Francisca de Braganza con la cual tuvo tres hijos varones: Carlos, Fernando y Juan, asegurando la sucesión al Trono ante la ausencia de herederos directos del rey.
El príncipe e infante Carlos María Alfonso Marcel es el único hijo varón del infante Alfonso de Borbón-Dos Sicilias, jefe de la Casa Real de Borbón-Dos Sicilias, y de su esposa, Alicia de Borbón-Parma y Austria, nacida princesa de Parma.
El infante Carlos y su esposa en una misa por la Sagrada Orden Militar Constantiniana de San Jorge en Barcelona. Carlos de Borbón-Dos Sicilias y Borbón-Parma fue infante de España, príncipe de las Dos Sicilias, duque de Calabria, conde de Caserta y jefe de la Casa de Borbón-Dos Sicilias.
