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En febrero de 1864, Luis Augusto aprobó el examen para oficial de marina[14]​ y ascendió a teniente segundo.[15]​ A bordo del Elizabeth tomó parte de la Guerra de los Ducados donde las tropas austrohúngaras y prusianas lucharon contra Dinamarca por la posesión de los ducados de Schleswig-Holstein.[16]​ La buena experiencia supuso que el príncipe recibiera varias condecoraciones concedidas por el Imperio austrohúngaras y por Prusia.[17]​

A principios de 1860, el emperador Pedro II de Brasil, que no tenía herederos masculinos, intentaba casar a sus hijas Isabel y Leopoldina para garantizar su sucesión. Para dirigirse a las cortes europeas, le pidió a su hermana Francisca y a su cuñado ayuda para encontrar a dos jóvenes príncipes para que desposasen a sus hijas. De todos los nombres disponibles, Pedro escogió a su sobrino, el duque de Penthièvre y a Felipe de Bélgica, hijo de Leopoldo I de Bélgica. Sin embargo, los dos jóvenes se negaron y el emperador finalmente escogió al príncipe Luis Augusto y a su primo Gastón de Orleans.[18]​[19]​ Al contrario que sus primos, Gastón y Luis Augusto aceptaron la propuesta de boda. Además, los Sajonia-Coburgo se alegraron al imaginar a uno de sus descendientes desposando a la hija mayor del emperador y ocupando el trono de Brasil. No obstante, Pedro II se negó en redondo a casar a sus hijas sin que estas pudieran opinar sobre sus pretendientes e impuso como condición previa a los m...

El 6 de diciembre de 1867, Leopoldina dio a luz a su segundo hijo, un niño llamado Augusto, como su padre y su abuelo paterno.[41]​ El tercer hijo, José vendría al mundo dos años después, el 21 de mayo de 1869.[42]​ Mientras tanto, la princesa Isabel aún no había traído al mundo ningún heredero, lo que colocaba a los Sajonia-Coburgo-Koháry los primeros en la línea de sucesión al trono de Brasil.[41]​ A finales de 1869, Luis Augusto y su familia volvieron a Europa pero, al descubrir que Leopoldina está de nuevo embarazada, deciden volver a Brasil a principios de 1870. El 15 de septiembre nació Luis, cuarto y último hijo de la pareja en el castillo de Ebenthal en la Baja Austria. Sin embargo, el nacimiento de este niño no fue tan celebrado como el del resto ya que Leopoldina contrajo fiebre tifoidea pocas semanas después del parto y murió el 7 de febrero de 1871.[42]​ Viudo, el príncipe Luis Augusto decidió instalarse definitivamente en Austria. A pesar de esto, mantuvo el contacto co...

De vuelta a Austria, Luis Augusto comenzó a vivir con sus padres. Su madre, Clementina de Orleans, sustituyó a Leopoldina en la educación de sus hijos. Libre de la mayor parte de sus funciones oficiales, el príncipe se dedicó a la caza de forma apasionada y, de hecho, el récord mundial de caza de rebecos aún le pertenece ya que llegó a abatir 3412 animales durante su vida.[43]​ Empezó también a viajar regularmente a París donde pasaba largas temporadas en compañía de bellas jóvenes.[43]​ Luis Augusto también realizó viajes alrededor del mundo. En julio de 1872 inició junto con su hermano Felipe un viaje que duró nueve meses y que les llevó por diversos lugares como la India y las islas de Hawái.[46]​ En 1876 fue a cazar a los Estados Unidos donde se reencontró con sus suegros. En 1879 visitó Brasil junto con su otro hermano, el futuro Fernando I de Bulgaria y en 1882 fue a África para una nueva expedición de caza.[47]​ El príncipe también realizó algunas misiones a petición de Pedro...

En agosto de 1888, el príncipe José, su tercer hijo, murió de neumonía en la academia militar de Wiener Neustadt, próxima a Viena, a los diecinueve años.[49]​ Luis Augusto se derrumbó y su madre hizo innumerables esfuerzos para consolarlo. Sin embargo, este no fue el único infortunio que afectaría a los hijos del príncipe.[50]​ Desde 1875, Pedro Augusto y Augusto Leopoldo fueron adelantados en la línea de sucesión al trono brasileño. Tras varios años de aparente esterilidad, la princesa Isabel dio a luz a tres hijos: Pedro (1875), Luis (1878) y Antonio (1878), los primeros representantes de la dinastía Orleans y Braganza.[51]​ Sin embargo, los hijos de Leopoldina siguieron viviendo con los abuelos en Brasil. Augusto Leopoldo, como su padre, ingresó en la marina imperial y llegó a teniente segundo.[52]​ Pedro, por su parte, hizo sus estudios en la escuela politécnica de Río de Janeiro.[53]​ Con la proclamación de la república en Brasil el 15 de noviembre de 1889, toda la familia impe...

En enero de 1891, Augusto Leopoldo consigue, gracias a la intermediación de su padre, permiso del emperador Francisco José I para ingresar en la marina austrohúngara.[58]​[59]​ Una vez encontrado un empleo para su segundo hijo, envía a Pedro Augusto de viaje por Europa para que olvide lo sucedido en Brasil. Sin embargo, el príncipe se mostró todo el tiempo muy preocupado con la situación política del antiguo imperio.[59]​ El 1 de diciembre de 1891, Pedro II murió en París lo que causó un gran dolor en su nieto mayor que, desorientado por la caída del Imperio del Brasil, cayó en una profunda depresión e intenta suicidarse. Ante esta situación, su padre decidió internarlo en un sanatorio,[60]​ donde permaneció hasta su muerte en 1934.[61]​

Tras la caída del imperio, Luis Augusto volvió a la marina austrohúngara. Sin embargo, pasaba la mayor parte de su tiempo entre su casa en Schladming, en los Alpes austriacos, y París donde intentaba olvidar su condición de viudo.[62]​ En el tiempo que le quedaba, seguía practicando la caza y coleccionando relojes.[15]​[62]​ También viajó a muchos lugares como Bulgaria,[63]​ donde su hermano mayor, Fernando había sido elegido zaren 1887. El 16 de febrero de 1907, su madre Clementina de Orleans murió en Viena con 90 años.[63]​ Bastante deprimido por la pérdida de su madre, Luis Augusto muere pocos meses después, el 14 de septiembre en Karlovy Vary. De acuerdo con su último deseo, su corazón fue embalsamado y depositado en una urna de oro en Minas Gerais.[44]​ En cuanto a su cuerpo, este fue vestido con el uniforme de almirante de la marina de Brasil y enterrado junto con su esposa,[44]​ en la cripta de la iglesia de san Agustín en Coburgo.[43]​[64]​ Solo sus dos hijos menores permane...