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El rey Federico VI y la reina María Sofía no tuvieron hijos varones que sobrevivieran a la infancia. Esto hizo que Carolina y su hermana, Guillermina María, fueran apartadas de la sucesión al trono debido a la ley sálica, que no le permitía a las mujeres reinar. A pesar de esto, a Carolina se la consideraba princesa heredera antes de su matrimonio, como la hija mayor del rey, aunque no ostentó el título formalmente.[4]​ En 1810, el emperador de Francia, Napoleón Bonaparte, le sugirió al padre de Carolina un matrimonio entre ella y el príncipe Carlos Augusto de Suecia, heredero al trono sueco. El rey danés no dio el visto bueno a esta alianza, pero igualmente inició las negociaciones matrimoniales con los suecos. Sin embargo, el príncipe Carlos Augusto falleció el 28 de mayo de ese mismo año. Entre los candidatos de la princesa se encontraba Guillermo, duque de Clarence, el futuro Guillermo IV del Reino Unido. En 1812, Carolina fue comprometida con su tío, Carlos de Hesse-Kassel, per...

Después de la muerte del rey Cristián VIII en 1848, Federico, el marido de Carolina, se convirtió en heredero al trono de Dinamarca, obteniendo el título de príncipe heredero. Carolina se convirtió oficialmente en princesa heredera. Sin embargo, nunca llegaría a ser reina consorte ya que Fernando murió en 1863, poco antes de la muerte de su sobrino el rey Federico VII. El trono pasó a manos deCristián IX de la Casa de Glücksburg, casa real de la que desciende la actual monarca danesa, Margarita II. Carolina y su marido vivieron en el Palacio Bernstorff en la calle Bredgade, que había sido renovado para ellos por órdenes de Federico VI, pero no tuvieron un papel relevante en la corte real. Eventualmente Carolina viviría armoniosamente con su marido; toleraba sus infidelidades y problemas financieros. Tras la muerte de su padre en 1839, Carolina se distanció de la corte. A su marido se le dio la tarea de escoltar a Louise Rasmussen (1815-1874), la amante real del nuevo rey, que no viv...